	한국생산기술연구원 보 도 자 료
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생기원, 전고체전지 실용화 앞당긴다

두께는 얇으면서 안정성·기계적 강도 높인 복합 고체전해질 개발

새로운 제조 방식 제시해 국제학술지‘머티리얼스 케미스트리 A’게재

□ 전고체전지는 액체전해질 대신 고체전해질을 사용해 온도변화로 인한 전해액 증발이나 외부 충격에 따른 누액 위험이 없어 안전성 높은 차세대 전지로 주목 받고 있다.

ㅇ 전고체전지에 사용되는 고체전해질은 크게 산화물계, 황화물계, 고분자계, 그리고 2가지 이상의 전해질을 동시에 사용하는 복합 전해질로 구분된다.

ㅇ 이 중 산화물과 고분자를 결합한 복합 고체전해질의 경우 고분자계 고체전해질의 기계적·화학적 안정성과 이온전도도 향상의 장점을 가진 반면 전극 내 입자 간, 또는 전극-전극 간 계면 저항 문제가 단점이 돼 왔다.

ㅇ 계면 저항으로 인해 전지의 출력 특성이 떨어지고, 복합 고체전해질의 두께가 얇아질수록 리튬 수상 돌기(Li dendrite)로 인한 단락이 발생해 전지 수명이 줄어들기 때문이다.

□ 한국생산기술연구원(원장 이상목, 이하 생기원)이 현장 열중합 방식을 적용해 높은 기계적 강도를 가지면서 계면저항 문제를 획기적으로 개선한 복합 고체전해질을 개발했다.

ㅇ 생기원 에너지나노그룹 임진섭 수석연구원 연구팀은 현장 열중합 방 식을 이용해 액상의 모노머 용액을 고분자로 중합시켜 계면 저항을   원천 차단하는 새로운 형태의 복합 고체전해질을 개발했다고 밝혔다.

□ 연구팀은 이를 위해 먼저 산화물계 고체전해질과 고분자계 고체전해질을 결합한 복합 고체전해질을 제조했다.

ㅇ 산화물계 고체전해질은 갈륨, 루비듐을 도핑한 리튬-란타늄-지르코늄  -산소(GR-LLZO)로, 상온에서 높은 이온전도도(1.35x10-3 S ㎝-1)를     나타낸다.

ㅇ 또한 전위 안정성이 넓어 고에너지 밀도를 갖는 전지설계에 유리하고,  황화물계 고체전해질보다 대기 중 안정성도 높다.

ㅇ 연구팀은 ㈜TDL과의 공동 연구를 통해 쿠에트-테일러 공침반응*으로    GR-LLZO를 합성하고, 여기에 고분자계 바인더인 폴리플루오르화비닐리덴-헥   사플루오르프로필렌(PVDF-HFP)을 결합했다.

* 쿠에트-테일러(Coutte-Taylor) 반응기를 이용해 미세 입자를 균일하게 혼합하는 방식

□ 이후 현장 열중합 방식을 도입, 20마이크로미터(㎛) 두께의 복합 고체전해질 박막 제조에 성공했다.

ㅇ 현장 열중합 방식을 적용하면 액상의 모노머 용액이 양극에 함침 된    후 열을 가해 고분자로 중합되는 과정에서 복합 고체전해질과 전극    간 높은 계면 저항을 감소시켜 전지의 출력 특성이 크게 향상된다.

ㅇ 연구팀이 현장 열중합 방식을 적용해 개발한 복합 고체전해질은 두께   는 상용화된 리튬 이온전지의 분리막과 비슷한 수준이면서, 리튬 수상   돌기에 대한 내구성이 높아 70℃의 고온에서 150 사이클* 후에도      93.2%의 용량 유지율과 높은 출력 특성을 보였다.

* 사이클(Cycle) : 설계 배터리 용량을 100% 소모한 횟수

ㅇ 전위 안전성도 기존 4.0볼트(V)에서 5.1V로, 기계적 강도는 7.01 메가   파스칼(MPa)에서 9.12 MPa로 향상돼 실험 결과 구부리거나 자르고 불   이 붙는 상황에서도 전지가 안정적으로 작동되는 것으로 나타났다.

ㅇ 또한 전극 제조와 전지 조립 공정이 기존 리튬 이온 전지 개발 공     정과 유사해 양산라인을 새로 설치할 필요가 없어 공정비용도 줄일    수 있다.

□ 임진섭 수석연구원은 ”전해질의 두께를 최소화하면서도 리튬 수상돌기 문제를 해결한 복합 고체전해질을 개발하는 것이 가장 어려운 목표였다”고 말하며 ”핵심 기술을 확보한 만큼 전고체전지 실용화를 앞당기기 위한 후속 연구에 주력할 계획”이라고 밝혔다.

ㅇ 이번 연구 성과는 3월 13일 재료화학 분야 세계적 학술지‘머티리얼스 케미스트리 A(Journal of Materials Chemistry A)' 온라인 판*에 게재됐다. (IF : 11.9)

* 논문제목: Thin-film type in-situ polymerized composite solid electrolyte for solid-state lithium metal batteries

[참고1] 자료사진 및 설명

[참고2] 연구자 프로필

참고1		자료사진 및 설명

[그림1] 현장 열중합 방식을 적용한 복합 고체전해질 제조 모식도

[그림2] 극한 상황에서도 안정적으로 구동되는 파우치형 전고체 전지

[사진1] 논문 제1 저자 송영웅 연구원	[사진2] 임진섭 수석연구원
[사진3] 임진섭 수석연구원 연구팀 (왼쪽 앞줄부터 반시계 방향으로) 임진섭 수석연구원, 김민영 선임연구원, 이슬기 박사후연구원, 송영웅 연구원